Карьера В начале 70-х Олмос, продолжая заниматься антиквариатом, по вечерам работал в экспериментальном театре, а затем начал появляться в эпизодических ролях злодеев в таких телесериалах как «Коджак», «Отдел 5-O», «Старски и Хатч». Первым его прорывом стала главная роль в театральной музыкальной постановке «Костюм фасона „зут“». Пьеса попала на Бродвей, и за роль Эль Пачуко Олмос был номинирован на театральную премию «Тони», получив положительные отзывы критиков, а в 1981 году мюзикл «Костюм фасона „зут“» был экранизирован. После этого актёр появляется в ролях второго плана в различных фильмах, включая культовый научно-фантастический фильм «Бегущий по лезвию», а также сыграл главную роль в историческом — «Баллада о Грегорио Кортесе».
С 1984 по 1989 год Эдвард Джеймс Олмос исполнял роль лейтенанта Мартина Кастилло в телесериале NBC «Полиция Майами» вместе с Доном Джонсоном и Филиппом Майклом Томасом, за что в 1985-м был награждён «Эмми», а затем и «Золотым глобусом».
Вернувшись в кино, актёр получил в 1988 году номинацию на «Оскар» как лучший актёр за биографическую роль учителя математики Хайме Эскаланте (англ. J. Escalante) в фильме «Выстоять и сделать». В 1992 году состоялся его режиссёрский дебют в фильме «Американизируй меня», где Олмос также выступил и как актёр, сыграв Сантану — влиятельного босса «мексиканской мафии» в конце 60-х годов. В 1995-м за роль в телефильме «Огненный сезон» актёр получил свой второй «Золотой глобус». В 1997 году Олмос сыграл в фильме «Селена» отца певицы Селены Кинтанилья, роль которой исполнила Дженнифер Лопес.
В 2001 году Олмосу досталась роль диктатора Доминиканской Республики Рафаэля Леонидаса Трухильо в фильме «Времена бабочек». Он также сыграл судью Роберто Мендоса в драматическом телесериале NBC «Западное крыло» (2 эпизода, 1999—2000). Свой второй фильм «Забастовка» Эдвард Джеймс Олмос снял в 2006 году, рассказав в нём о крупнейшей в США студенческой забастовке латиноамериканцев в 68-м.
С 2003 года Олмос исполняет роль Уильяма Адама в фантастическом мини-сериале, а затем телесериале «Звёздный крейсер „Галактика“», римейке версии 1978 года, и в телефильмах по мотивам телесериала. Также он выступил режиссёром телефильма «Звёздный крейсер „Галактика“: План».
После завершения работы над «Планом» Олмос принял предложение сыграть в новом фильме Мишеля Гондри «Зелёный шершень» (англ. Green Hornet) по одноимённому комиксу о супергерое Бритте Рейде.