18 лет от роду Маргарета вышла замуж по объявлению за 38-летнего капитана Рудольфа Мак-Леода, голландца шотландского происхождения. Они переехали в Яву (голландская Ост-Индия, ныне Индонезия), и у них родилось двое детей: сын Норман и дочь Жанна-Луиза (Нон). Брак был полным разочарованием для обоих. Рудольф был алкоголиком. Кроме того, он вымещал все свои расстройства и неудовлетворённость жизнью на жене, которая была в два раза младше его и которую он обвинял в том, что его не продвигают по службе. Он также открыто держал любовницу. Разочарованная Маргарета оставила его временно, переехав к ван Редесу (Van Rheedes) — другому голландскому офицеру. В течение многих месяцев она интенсивно изучила индонезийские традиции, в частности через свою работу в местной танцевальной группе. В 1897 она впервые упомянула свой артистический псевдоним Мата Хари в одном из писем к родственникам в Голландии. После настойчивых уговоров Рудольфа Маргарета возвратилась к нему, хотя его агрессивное поведение не изменилось. Она по-прежнему пыталась забыться, изучая местную культуру.

Их сын Норман умер в 1899, вероятно, от осложнений сифилиса, которым заразился от родителей, хотя семья утверждала, что он был отравлен прислугой. Некоторые источники утверждают, что один из врагов Рудольфа, возможно, отравил ужин, чтобы убить обоих детей. После переезда назад в Голландию пара развелась в 1903. Рудольф отобрал у жены право на воспитание дочери (которая умерла в возрасте 21 года, скорее всего, также от осложнений сифилиса).

Оказавшись в бедности, Маргарета Зелле отправилась зарабатывать средства на жизнь в Париже. Сначала она выступала как цирковая наездница под именем «леди Греша Мак-Леод». С 1905 начинается её громкая слава как танцовщицы «восточного стиля», выступавшей под псевдонимом Мата Хари. Это имя значит на индонезийском и малайском языках «солнце» (буквально «глаз дня»). Некоторые её танцы представляли собой нечто близкое к современному стриптизу, тогда ещё непривычному для западного зрителя: в конце номера (исполнявшегося перед узким кругом ценителей на сцене, усыпанной лепестками роз) танцовщица оставалась почти полностью обнажённой, по легенде, так было «угодно Шиве». Сама Мата Хари претендовала на воспроизведение настоящих священных танцев Востока, якобы знакомых ей с детства, а также мистифицировала собеседников разными другими небылицами романтического характера. Так, танцовщица утверждала, что она экзотическая принцесса (или дочь короля Эдуарда VII и индийской княжны), что у неё есть конь, который позволяет ездить на себе только своей хозяйке, что она воспитывалась на Востоке в монастыре и проч. В начале XX века, в период обострённого интереса к Востоку, к балету (ср. карьеру Айседоры Дункан) и эротике, Мата Хари имела большой успех в Париже, а затем и в других европейских столицах.

Мата Хари была также успешной куртизанкой и состояла в связи с рядом высокопоставленных военных, политиков и других влиятельных лиц во многих странах, включая Францию и Германию. Несмотря на богатые подарки, которые она получала от любовников, Мата Хари знала продолжительные периоды недостатка в средствах и делала много долгов. Страстью её была также карточная игра, на которую, возможно, и уходили её деньги.

По-видимому, Мата Хари была немецкой шпионкой ещё задолго до войны; точные причины и обстоятельства её вербовки до сих пор неизвестны. В 1916 у французской контрразведки появились первые указания на её причастность к работе на Германию; узнав об этом, Мата Хари сама явилась во французские спецслужбы и предложила свои услуги им, случайно назвав, между прочим, имя одного из своих любовников, хорошо известного её собеседникам как немецкий агент-вербовщик. Французы отправили её в начале следующего года с незначительной миссией в Мадрид, и подозрения в шпионаже окончательно подтвердились: был перехвачен радиообмен немецкого агента в Мадриде с центром, где тот указал, что перевербованный французами агент H-21 прибыл в Испанию и получил от немецкой резидентуры указание вернуться в Париж. Возможно, что радиоперехват был специально рассекречен немецкой стороной, чтобы избавиться от двойного агента, выдав его противнику.

13 февраля 1917 Мата Хари, тотчас же по возвращении в Париж, была арестована французской разведкой и обвинена в шпионаже в пользу противника в военное время. Суд над ней был устроен при закрытых дверях. Ей инкриминировалась передача противнику сведений, приведших к гибели нескольких дивизий солдат. Материалы суда до сих пор засекречены, однако некоторые сведения проникли в печать. Нидерландская подданная Маргарета Зелле была признана виновной и расстреляна на военном полигоне в Венсенне 15 октября 1917.

Большинство историков считает, что вина Мата Хари (то есть эффективность её как разведчицы) была сильно преувеличена; едва ли сведения, реально добытые ей (если таковые вообще имелись), представляли серьёзную ценность для той или иной стороны. Историк Е. Б. Черняк акцентировал внимание на связях Мата Хари с представителями французской военной и политической элиты, опасность огласки которых могла повлиять на вынесение ей смертного приговора.

Роль великосветской шпионки, сыгранная ей с совершенным бесстрашием и приведшая к трагической гибели, вписалась в творимую ей «кинематографическую» биографию экзотической танцовщицы и «роковой женщины»; это обеспечило Мата Хари куда большую известность, чем другим, более эффективным разведчикам (и разведчицам!) XX века. Уже в 1931 году о ней был снят фильм «Мата Хари» с Гретой Гарбо в главной роли, а затем римейки в 1964 и в 1985. В 2009 году была создана игра Mata Hari. В том же 2009 году, режиссером Евгением Гинзбургом был поставлен мюзикл «Мата Хари» , гланые роли в котором исполнили Теона Дольникова, Эммануи́л Виторга́н и певец Александр Фадеев.